|USTC|中等压力条件下NH₃/H₂/空气掺混气体球形扩展火焰的层流燃烧速度、马克斯坦长度及胞格不稳定性
将氢气(H2)掺入氨气(NH3)作为无碳燃料引起了越来越多的关注。然而，对于中等压力（0.5-2.0 atm）条件下NH3/H2/空气掺混气体的层流燃烧特性的基础实验数据仍较为匮乏。
在本研究中，本研究采用球形扩展火焰方法，在初始温度Tu =298 K的定容燃烧室内，对NH3/H2/空气掺混气体进行了层流火焰特性实验。通过多种动力学机理的数值模拟计算，并与实验结果进行对比验证，系统探究了当量比（φ=0.8-1.4）、氢气掺混比例（XH₂=0.2-1.0）和初始压力（Pu=0.5-2.0 atm）对燃烧特性的影响规律。
2.1 实验装置
实验系统示意图如图1所示，主要由球形定容燃烧室、气体预混室、高速纹影摄像系统、压力记录系统、点火装置及同步控制器构成。燃烧室容积为4.2 L，内径200 mm，对称安装有两个直径80 mm的石英光学视窗。气体预混室容积（12.6 L）为燃烧室的三倍。高速纹影摄像系统采用线性透射式光路布局，由LED白光光源、狭缝、刀口、两个焦距120 mm的聚焦透镜及高速相机组成。根据火焰传播速度以10,000-30,000帧每秒的采样频率运行，图像分辨率设置为1024×512像素。
图1 实验装置示意图
2.2 实验方法
实验开始前，将燃烧室与预混室抽真空。根据道尔顿分压定律配制气体通入预混室，掺混气体在预混室内经磁力搅拌器以100转/分钟转速搅拌30分钟确保充分均匀后，再输送至燃烧室。点火前设置30秒静置延迟以确保掺混气体处于静止状态。每组初始工况至少重复三次实验以验证结果的可重复性。
图2 实验条件
结果与讨论
3.1 层流燃烧速度
3.1.1 当量比的影响
图3展示了50%NH₃/50%H₂/空气掺混气体在初始温度298 K、初始压力0.5-2.0 atm条件下，实验测量与数值模拟的层流燃烧速度随当量比（φ）的变化关系。层流燃烧速度随当量比增大呈现先增后减的趋势：在所有测试初始压力下，燃烧速度均在φ=1.1时达到峰值，随后在富燃料侧逐渐下降。这一变化规律与碳氢燃料及纯氨/空气混合物的典型特征保持一致。
图3 在初始温度Tu = 298 K、初始压力Pu = 0.5-2.0 atm条件下，50%NH₃/50%H₂掺混气体层流燃烧速度与当量比变化关系（图a-d）。符号：实验数据；曲线：数值模拟结果
3.1.2 掺氢比的影响
图4展示了NH₃/H₂/空气掺混气体在初始温度298 K、初始压力0.5-2.0 atm及当量比φ=1.0条件下，实验测量与数值模拟的层流燃烧速度随掺氢比（XH₂）的变化关系。由图可知，在所有初始压力条件下，层流燃烧速度随XH₂增加呈指数增长趋势。
图4 在初始温度Tu=298 K、当量比φ=1.0、初始压力Pu=0.5-2.0 atm条件下，NH₃/H₂掺混气体层流燃烧速度随氢气比例的变化关系（图a-d）。符号：实验数据；曲线：数值模拟结果
3.1.3初始压力的影响
图5展示了50%NH₃/50%H₂掺混气体在初始温度298 K条件下，当量比φ分别为0.8、1.0和1.3时，实验测得的层流燃烧速度随初始压力的变化关系。在所有测试当量比条件下，层流燃烧速度均随初始压力升高而下降，且下降速率随压力增大逐渐减缓，该趋势与碳氢燃料及纯氨火焰的变化规律一致。
图5 在初始温度Tu=298 K、当量比φ=0.8/1.0/1.3条件下，50%NH₃/50%H₂掺混气体层流燃烧速度随初始压力的实验测量变化关系
图6展示了归一化层流燃烧速度S*L = SL/SL0随XH₂在不同归一化初始压力P*u = Pu/Pu0下的变化关系（其中SL0为φ=1.0、Pu0=1.0 atm、Tu=298 K条件下的基准燃烧速度）。图中同时给出了归一化燃烧速度的拟合曲线。结果表明：XH₂对燃烧速度的影响具有压力依赖性。高压条件（Pu=1.5和2.0 atm）与低压条件（Pu=0.5 atm）下XH₂对燃烧速度的影响呈现相反规律——当P*u=0.5时，归一化速度S*L随XH₂增加快速下降；而当P*u=1.5或2.0时，S*L在XH₂<0.7（或XH₂<0.6）区间随XH₂变化甚微，直至XH₂≥0.7（P*u=1.5）或XH₂≥0.6（P*u=2.0）后开始显著提升。
在固定XH₂条件下，当XH₂<0.8时，较高压力会导致较低层流燃烧速度。XH₂=0.9可视为燃烧速度压力依赖特性的临界点：该比例下不同压力对应的S*L值近似相等（约1.0），而当XH₂=1.0时压力影响规律发生逆转。这表明压力对层流燃烧速度的影响效应随XH₂变化而改变。
图6 NH₃/H₂掺混气体归一化层流燃烧速度随XH₂在
不同归一化初始压力下的变化关系
3.1.4 热力学与化学动力学效应
图7展示了在初始温度298 K、初始压力1.0 atm、当量比φ=1.0条件下，模拟得到的绝热温度Tad及H、OH、NH₂自由基最大摩尔分数随XH₂的变化关系。随着XH₂的增加，热力学效应与化学动力学效应均得到增强，共同导致NH₃/H₂/空气混合气的层流燃烧速度呈现持续增长趋势。
图7 在初始温度Tu=298 K、初始压力Pu=1.0 atm、当量比φ=1.0条件下，绝热火焰温度与关键自由基最大摩尔分数随XH₂变化的模拟结果
3.2 马克斯坦长度
图8展示了NH₃/H₂/空气掺混气体的马克斯坦长度（Lb）在Pu=0.5-2.0 atm条件下随(a)当量比和(b)氢气比例的变化关系。
图8a表明：在所有初始压力下，马克斯坦长度均随当量比增大而增加，且这种变化在低压条件下更为显著。图8b表明：不同初始压力下马克斯坦长度（Lb）随XH₂呈非单调变化。总体表现为在低XH₂范围内Lb下降，当XH₂超过特定值后转而上升。低压与高压工况存在显著差异：常压与高压条件（Pu=1.0、1.5、2.0 atm）下最小Lb出现在XH₂=0.3，对于低压条件(Pu=0.5 atm)，最小马克斯坦长度出现在XH₂=0.5附近。
图9展示了在初始温度Tu = 298 K、初始压力Pu = 0.5-2.0 atm条件下，NH₃/H₂掺混气体火焰不稳定性关键影响参数——泽尔多维奇数Ze、热膨胀系数σ、火焰厚度δ及有效路易斯数Leeff随以下因素的变化关系。在固定XH₂时，有效路易斯数是决定马克斯坦长度的主导因素，马克斯坦长度随XH₂的变化趋势（图8b）可归因于固定当量比下泽尔多维奇数与火焰厚度的协同减小。
3.3 火焰不稳定性
图10展示了在球形容积R≈25 mm、初始温度298 K、初始压力0.5-2.0 atm条件下，50%NH₃/50%H₂/空气掺混气体球形膨胀火焰在当量比φ=0.8、1.0和1.3时的纹影图像。随着当量比增大，火焰稳定性显著提升：φ=0.8时（除Pu=0.5 atm外）火焰前锋出现大量皱褶；φ=1.0时皱褶明显减少；φ=1.3时火焰前锋完全光滑。
胞格结构的形成主要在贫燃条件下发展，由流体动学与热-质扩散不稳定性共同导致；化学计量比燃烧的火焰皱褶源于流体力学不稳定性；而富燃条件下因热-质扩散不稳定性抑制了流体动力学不稳定性，故观测到光滑火焰表面。
图11展示了φ=1.0时，不同氢气比例（XH₂=0.2-1.0）的NH₃/H₂/空气球形膨胀火焰在R≈25 mm、Tu=298 K、Pu=0.5-2.0 atm条件下的纹影图像。固定初始压力时（除Pu=0.5 atm外），火焰不稳定性随XH₂增加而增强。如图8b所示，虽然热膨胀系数和有效路易斯数几乎不随XH₂变化，但火焰厚度持续减小。这意味着由于Leeff≈1，扩散热不稳定性可忽略不计，而流体力学不稳定性随XH₂增加而增强，因此火焰不稳定性加剧的现象可归因于流体力学不稳定性的强化。
图11 在火焰半径R≈25 mm、初始温度Tu=298 K、初始压力Pu=0.5-2.0 atm条件下，化学计量比（φ=1.0）时，NH₃/H₂掺混气体球形膨胀火焰在不同掺氢比例（XH₂=0.2-1.0）工况下的纹影图像
采用定容燃烧室方法与动力学模拟，对NH₃/H₂/空气掺混气体层流燃烧速度、马克斯坦长度及胞状不稳定性进行了系统研究。详细考察了初始压力（Pu=0.5-2.0 atm）、当量比（φ = 0.8-1.4）和氢气比例（XH₂=0.2-1.0）的影响规律：
（1）无拉伸层流燃烧速度随氢气比例增加快速提升，这源于热力学效应与化学动力学效应的共同增强。初始压力对层流燃烧速度的影响随氢气比例变化：当XH₂ < 0.8时，层流燃烧速度随初始压力升高而下降；在XH₂ ≈ 0.9附近对压力变化不敏感；而在XH₂ = 1.0时，初始压力呈现正向促进效应。
（2）实验测得马克斯坦长度随当量比增加而增大，其符号特性主要受有效路易斯数主导。固定当量比时，马克斯坦长度随氢气比例的变化幅度取决于泽尔多维奇数与火焰厚度的协同减小；而初始压力通过降低火焰厚度对马克斯坦长度产生负向影响。
（3）胞状不稳定性在贫燃条件下因热-质扩散不稳定性与流体力学不稳定性的耦合作用而显著发展。氢气比例或初始压力的增加通过强化流体力学不稳定性，导致火焰整体不稳定性增强。
成果简介
上述研究成果发表在Combustion and Flame期刊上；
Laminar burning velocity, Markstein length, and cellular instability of spherically propagating NH3/H2/Air premixed flames at moderate pressures
Huizhen Li, Huahua Xiao , Jinhua Sun
节选自微信公众号 X燃爆科研工作室