顶刊综述I通过基于 EIS 的深度学习方法预测锂离子电池的剩余使用寿命！

锂电池因其能量密度高、重量轻、循环寿命长、环境友好等优点而被广泛应用于各个领域（Wang and Mamo， 2018， Xia et al.， 2018）。锂离子电池在运行过程中，电池内部会发生一些不可逆的化学反应，导致内阻增加和性能下降（Guha 和 Patra，2018 年）。因此，可靠的寿命预测技术不仅对电池的高效使用很重要，而且可以降低电池的故障率。近年来，剩余使用寿命（RUL）作为锂离子电池管理、保障和预测性维护的关键技术备受关注，并发展成为电子系统故障预测和健康管理技术研究的热点问题之一（Dong et al.， 2018， 周 et al.， 2019）。

RUL 预测主要是根据电池的当前状态预测电池的剩余使用次数。现有的锂电池寿命预测方法主要可分为物理等效模型、电化学模型和数据驱动方法（Li and Yang， 2020， Chen et al.， 2020）。前两个可分为物理模型，主要基于电化学机理（Ramadass等人，2003），电化学阻抗谱（Zhu等人，2015）或等效电路模型（胡等人，2012）。参考文献 （Zou et al.， 2016） 建立了基于非整数阶导数的常相元的电化学电池的状态空间模型。该模型通过结合电化学阻抗谱和阻抗系数，可以准确预测电池的健康状态。参考资料 （Yang et al.， 2018） 通过分析恒压充电电流的时间常数和电池老化相关性，建立了一阶等效电路模型 （ECM）。参考 （Saha et al.， 2009） 设计了一个等效电路模型，可以模拟电池的工作过程。最后，将相关向量机算法和粒子滤波方法相结合，实现对电池剩余寿命的预测。参考文献 （Guha and Patra， 2018） 基于电化学阻抗谱 （EIS） 测试数据建立了电池内阻增长模型，并使用该模型估计电池的剩余使用寿命。以上文献通过建立电化学模型和等效电路模型实现了电池RUL的预测，并阐述了模型预测方法的可行性。但是，由于电池在不同的工作条件下工作，电池本身的物理特性也在一定程度上发生变化，受外界条件的影响很大。因此，很难完全掌握锂电池的工作机制和过程，因此 RUL 预测的准确性不尽如人意。数据驱动方法提取锂电池退化数据中包含的寿命信息，采用大数据方法从退化数据中学习内在规律，并建立数据驱动的数学模型来预测 RUL。它不需要完全掌握锂电池本身的工作机制，预测精度可以显著提高。它已成为当前锂电池寿命预测领域的研究热点 （Li et al.， 2019， 邓 et al.， 2020）。

然而，数据驱动模型的挑战在于获得信息输入，以构建用于预测电池特性的稳健模型。此外，从历史数据中有效地提取特征仍然是一项具有挑战性的任务（Li and Yang， 2020， Chen et al.， 2020， Babaeiyazdi et al.， 2021）。参考文献 （Xiong et al.， 2019） 根据电池的部分充电电压曲线提取健康指数，并使用基于移动窗口中的容量数据构建的线性老化模型来预测电池的剩余使用寿命。参考文献 （Sun et al.， 2018） 使用粒子滤波算法根据三阶多项式模型预测 RUL。参考文献 （Shen et al.， 2019） 采用容量作为健康指标来表征锂离子电池的退化，并提出了一种基于随机模型的 RUL 预测方法。参考资料 （Sun et al.， 2019） 提出了一种基于粒子滤波器 （PF） 和极限学习机 （ELM） 的混合方法来预测电池 RUL。参考文献 （Wu et al.， 2017） 建立了基于等时间间隔放电电压差的间接健康系数法的 RUL 预测间接预测模型。参考文献 （周 et al.， 2020） 以电池退化过程的容量为特征，提出了一种基于注意力机制的卷积神经网络 （CNN） 和一种用于 RUL 预测的位置编码模型。参考文献 （Sun et al.， 2023） 建立了由多物理场模拟和长短期记忆 （LSTM） 神经网络组成的混合模型，并将物理模型获得的仿真结果集成到 LSTM 网络中，使其能够动态更新模型获得的预测结果，提高模型长期预测电池 SOH 的能力。这些现有的数据驱动方法大多使用电池容量、电压差和等电压充电时间等因素来预测锂电池的 RUL，然而，尽管上述因素与 RUL 有一定的相关性，但这些因素的变化是电池老化的影响，而不是原因。因此，基于数据驱动方法的预测的准确性和稳定性受到很大限制。

EIS 方法，又称交流阻抗法，是研究锂电池电化学反应和电极界面现象的重要手段。通过 EIS 技术可以更深入地了解锂电池的电化学过程（Babaeiyazdi et al.， 2021）。EIS 方法通过向电池施加不同频率的电流（恒流）或电压（恒电位）的正弦信号来测量电池响应（即，在恒电流的情况下为电压，在恒电位的情况下为电流），并计算电池响应。获得阻抗的大小和相位。同时，经过傅里叶变换得到阻抗的实部和负虚部，从而生成阻抗图的奈奎斯特图（阻抗谱），据此可以分析锂电池的活性反应机理。奈奎斯特图可以量化和可视化电池的频率响应，并包含有关实部和负虚部阻抗与电池 RUL 的相关性的信息。本文通过 EIS 实验获得的阻抗谱如图 1 所示。在图 1 中，横轴表示电池实部阻抗，纵轴表示负虚部阻抗。锂电池的具体电化学过程根据频率部分可分为三种类型：高频（大于 1 kHz）、中频（1-999 Hz）和低频（小于 1 Hz）邓等人，2020 年。

图 1.EIS 阻抗谱。

值得注意的是，阻抗谱的不同区域对应于电池中发生的不同化学和物理过程。高频响应与电池中金属元件的感应电抗有关。电池电阻代表集流体、活性材料、电解质和隔膜电阻的总和。中频响应为半圆形，代表电极上的双层电容和固体电解质界面 （SEI） 层的电容和电阻。理想情况下，低频响应是一条具有恒定斜率的曲线，主要显示电极活性材料的扩散过程（Agudelo等人，2019 年）。

为了便于表示电池编号，实验中使用的 9 种电池编号分别为：25–1、25–2、25–3、25–4、25–5、35–6、35–7、45–8、45–9，其中第一个数字代表电池老化实验期间的环境温度，第二个数字代表这些电池的序列号。图 2（a）-（c） 显示了图 2 中标记的 25-4、35-7、45-9、0、25%、50%、75% 和 100% 的偏阻抗谱。2 表示电池的最大容量降低了额定状态的 0%（出厂状态，0 次充放电）、25%、50%、75% 和大于 80%， 分别。锂电池的最大容量通常用于表征 RUL，因此在本研究中使用最大容量的降低来绘制 RUL 的降低。

图 2.全频锂电池老化测试结果。

本文研究了锂电池在 25 °C、35 °C 和 45 °C 下的阻抗谱，探究了不同温度下 RUL 变化的实部和负虚部阻抗特性。当 EIS 方法的测量频率为 2 Hz 时，对 9 节电池进行 EIS 实验，并选择 3 节电池（25-4、35-7 和 45-9）的测试结果来绘制阻抗谱，如图 2（a）-（c）。此外，图 2（d）-（e） 显示了 3 个电池在 60 个测量频率下的 EIS 阻抗数据中实数和负虚部阻抗的变化，其中横坐标代表 60 个测试频率，纵坐标代表电池实部和负虚部阻抗。

从图 2（a）-（c） 中可以看出，在不同温度下，随着 RUL 的降低（即锂电池的最大容量减小），阻抗谱的基本变化规律是中频区逐渐扩大，低频区逐渐滞后，但仍有一些例外： （1） 在不同温度下，高频区没有一致的变化规律;（2） 在 45 °C 时，最大容量为 0% 的锂电池的初始实部阻抗明显大于其他情况，阻抗线的整体滞后（见图 2（c） 的注意线）比最大容量为 100% 的阻抗线更显着。图 2（d）-（f） 进一步支持了上述结论。在图 2（d）-（f） 中，RUL 的降低对应于低频区和中频区实数和负虚部阻抗的增加。在高频区域，没有相应的规则。在 45 °C 时，情况与图 2（c） 中的情况相似（详见图 2（f） 的注意线）在 45 °C 时。图 3 显示了锂电池所有充放电循环的 EIS 阻抗变化，图 3（a） 和 （b） 显示了实部和负虚部阻抗的变化， 分别。在图 3 中，9 节电池在前 100 次放电循环中，实部阻抗随充放电循环的变化具有很大的不确定性，单个电池和工作条件也会对实部阻抗的变化产生较大的影响。相比之下，电池的负虚部阻抗随电池循环而变化，具有明显的规律性，图 3（b） 所示的负虚部阻抗的浪涌通常发生在电池寿命接近尾声时。负虚部阻抗的浪涌是由电池故障或接近故障引起的。

图 3.锂电池循环 EIS 阻抗的变化。

皮尔逊相关分布如图 4 所示。图 4（a） 和图 4（b） 分别显示了实部和负虚部阻抗与 RUL 的 Person 相关性，其中 f1-f60 分别代表 60 个测试频率。

图 4.RUL 阻抗和 RUL 的 Pearson 相关性分析。

从图 4 中可以看出，实部阻抗数据在不同温度下没有明显的规律性，实部阻抗与 RUL 之间的映射关系受温度影响很大。相比之下，负虚部阻抗与 RUL 之间的映射关系具有较好的规律性，尤其是当频率为 f35-f60 时（图 4（b），注意力区域）。皮尔逊系数都处于不同的温度下，并且都接近 − 1，这表明相应频率下的负虚部阻抗与 RUL 呈显著负相关，受温度的影响较小。

传统上，标准神经网络可以看作是从输入到固定维度潜在表示的非线性转换。这种范式给神经网络中的信息流控制带来了困难，并影响了最终结果（Song et al.， 2020）。注意力机制 （AM） 用于解决这个问题 （Meb et al.， 2021）。AM 可以给输入特征分配权重，提高神经网络模型的特征提取能力，从而在一定程度上缓解神经网络信息过载的问题。值得注意的是，锂电池老化过程中的数据样本之间存在很强的相关性。然而，AM 对输入特征的提取效果很显著，显然不足以完全满足 EIS 阻抗数据特征提取的需求。为了克服缺点，本研究考虑了 CNN 输出和网络输出标签之间的强相关性。因此，基于上述讨论，本文提出了一种在网络输出层和 CNN 输出层之后增加自注意力层的方法，提高了人工神经网络对混沌时间输入特征不确定性的适应能力。

图 5 显示了开发的 SAM 结构。本文提出的自我注意结构和 c1作为示例，表示 SAM 的计算过程。

图 5.SAM 的结构。

本文以电化学阻抗谱的负虚部阻抗作为输入，每组输入有 60 个特征。由于本研究所需的已建立的锂电池 RUL 预测模型不依赖于锂电池的任何历史数据，因此可以使用当前测量的 EIS 阻抗谱完成预测。因此，本文提出了一种融合模型 Conv1d-SAM 来提取 EIS 阻抗数据中的 RUL 特征，其结构如图 6 所示。它从堆叠卷积层和最大池化层开始，这些层可以提取特征并以特征图的形式压缩信息。然后，将 CNN 的输出连接到 SAM 层，并利用 SAM 的权重分配优势更新 CNN 输出。随后，将三个密集层连接起来，以进一步增加 CNN 的容量。最后一层输出预测的 RUL 值。

图 6.Conv1d-SAM 的结构。

设置四层卷积核大小为 1 × 10、1 × 6、1 × 6、1 × 3，卷积核数为 80，卷积步长为 1，填充方式采用相同的填充方式，激活函数为线性。池化过程采用最大池化的方法，池化层的大小和池化步长分别设置为 1 × 2 和 1。SAM 中的神经元数量为 80。在展平更新的 CNN 层的输出后，它连接到三个全连接层。神经元的数量分别为 128、64 和 1。激活函数是线性的。表 1 显示了模型结构。

表 1.训练后的 CONV1D-SAM 的结构。

本研究采用 Adam 算法进行训练过程中网络训练反向传播过程中的参数优化。Adam 算法是一种常用的优化算法。与传统的梯度下降算法相比，Adam 算法结合了 Momentum 和 RMSprop 算法的优点。即计算梯度的指数加权平均值，并随梯度更新权重 w 和偏差 b，减少了优化过程中的纵向波动，提高了优化速度，提高了训练效率。

IS 阻抗谱数据是在 V 状态下收集的。锂电池的寿命终止 （EOL） 定义为当电池容量比其初始值低 80% 时，锂电池的使用循环次数。EOL 值 25-4、25-5、35-7 和 45-9 分别为 150 和 120、252 和 396 个循环。

在这项研究中，预测了相同类型不同电池 （25-4 和 25-5） 的 RUL 在相同温度下的 RUL，然后预测了电池 （25-4、35-7 和 45-9） 在不同工作温度下的 RUL。此外，设计了 MLP 、 Conv1d 、 Conv2d 和 EIS-GPR 作为竞争模型，以验证所提模型的性能。分别从实验频率和预测模型的角度进行分析和验证。

以上研究证明，实部阻抗受温度影响较大，当频率为 f35-f60 时，负虚部阻抗与 RUL 之间的映射关系表现出明显的规律性。因此，为了充分验证所提出的方法，将在 60 个测量频率（总共 120 个，标记为 q1-q120）下获得的阻抗数据分为四组作为训练模型的输入特征：第一组是在 60 个频率下测量的实负虚部阻抗数据。第二组是实部阻抗数据 （q1-q60）。第三组是 60 个频率下的负虚部阻抗数据 （q61-q120）。第四组数据是通过 Pearson 相关分析确定的频率为 35 到 60 的负虚部阻抗数据 （q95-q120）。以上述四组特征为输入，使用所提出的 Conv1d-SAM 和 Conv2d 网络来预测 RUL。图 7 显示了当上述四组特征分别作为模型输入时，Conv1d-SAM 对三种不同电池的预测结果。表 2 显示了预测结果的比较。

图 7.Conv1d-SAM 在不同频率下的预测结果比较。

表 2.四个输入特征的预测结果比较。

请注意，RUL 在不同频率下的预测效果与单个电池和工作温度有很大关系。然而，当 q61-q120 和 q1-q120 作为输入特征时，它们在不同的电池个体和工作温度下具有相对较好的预测结果。特别是，当 q61-q120 是输入特征时，可以获得最佳结果。可能的原因是 q1-q120 的实部阻抗信息受温度影响很大，因此很难获得有效的实部阻抗信息。当采用 q95-q120 作为特征输入时，对 25-4 电池 RUL 的预测性能较差。这表明 q95-q120 包含的锂电池老化信息较少，不利于从 EIS 数据中深度提取老化信息。

需要注意的是，当使用 q61-q120 作为输入特征时，Conv1d-SAM 和 Conv2d 模型都有更好的预测结果，并且它们在不同温度下的预测结果的 MAE 都小于等于 8。以上分析证实 q61-q120 更适合作为输入特征。

以 q61-q120 为输入特征，通过 conv1d-sam 、 MLP 、 Conv1d 、 Conv2d 和 EIS-GPR 预测 RUL （Zhang et al.， 2020）。MLP 、 Conv1d 和 Conv2d 的参数都是经过多次实验后选择的最优值的组合。图 8 显示了 Conv1d-SAM 及其竞争模型对 25-4、25-5、35-7 和 45-9 电池的预测。横坐标表示实际的 RUL 值，纵坐标表示预测的 RUL 值。R2图右下角是 Conv1d-SAM 的评价指标。

图 8.不同模型的预测结果比较。

Conv1d-SAM 可以在实验环境下更好地捕捉电池寿命结束时的细节变化，减少电池寿命结束时的预测误差。与其他竞品模型相比，它具有明显更好的预测精度和稳定性。这表明负虚部阻抗包含相对完整的电池循环老化信息，Conv1d-SAM 模型可以有效地从 EIS 数据中提取老化特征。

图 9 显示了 Conv1d-SAM 与竞争模型预测结果评价指标的比较。表 III 总结了预测结果的评价指标。从表 3 中可以看出，R2Conv1d-SAM 值在三个温度下均高于 0.97，MAE 值均小于 8。与 EIS-GPR（Zhang et al.， 2020）、MLP、Conv1d 和 Conv2d 相比，MAE 值分别增加了 72%、48%、57% 和 33.6%。

图 9.评估参数的比较。

表 3.不同模型的评价指标。

根据锂电池在不同温度下的 EIS 阻抗谱特性，提出了一种基于 EIS-IM-Conv1d-SAM 融合神经网络的锂电池 RUL 预测方法。得出以下结论。

(1)

锂电池的负虚部阻抗随着电池的老化而显著增加，尤其是在EIS阻抗谱的中频带，并且不依赖于工作温度，而实部阻抗与电池温度表现出很强的相关性。此外，研究发现 EIS 的负虚部阻抗可以映射锂电池的 RUL。

(2)

当使用 60 个频率的 EIS 负虚部阻抗作为输入特征时，神经网络在 RUL 预测中具有最佳的泛化性能。此外，与传统的 RUL 预测方法相比，所提方法更适合在线 RUL 预测，而无需依赖锂电池的历史充放电循环信息。

(3)

与MLP、Conv1d和Conv2d相比，所提出的EIS-IM-Conv1d-SAM融合模型融合了CNN和SAM的优点，可以更充分地挖掘EIS负虚部阻抗数据中包含的电池RUL信息，具有更好的精度和稳定性。与当前最佳方法 （EIS-GPR） 相比，EIS-IM-Conv1d-SAM 的 MAE 提高了 72%。

本文基于电化学阻抗谱的实测数据实现了电池 RUL 的预测。这项研究仅对常规作条件生命周期内的锂电池进行。锂电池滥用引起的锂电池在生命周期内阻抗变化特性的预测和电池组温度异常电芯的 RUL 预测是后续的研究方向。