美国国家可再生能源实验室：液氢释放后氢云随风变异性的可视化与量化
该研究通过创新的方法论和详实的实验数据，为液氢安全领域提供了突破性见解。其价值不仅在于揭示了风对爆炸的关键作用，更在于推动了氢能风险评估从 “定性描述” 向 “定量预测” 的转变，为全球氢能产业的安全发展树立了重要里程碑
摘要
用于后果模型验证的精确实验数据对于推进液氢作为能源载体的应用至关重要。2019 年，英国健康与安全执行局（HSE）开展了一系列液氢扩散和燃烧实验，作为液氢安全使用的规范性前期研究（PRESLHY）项目的一部分。美国国家可再生能源实验室（NREL）与 HSE 合作，分别在 PRESLHY 项目的 WP3 和 WP5 中进行的 25 次扩散实验和 23 次受限点火实验中，测量了随时间和空间变化的氢浓度。这些测量使用了 NREL 开发的氢广域监测系统。在 23 次受限点火实验中，观察到在初始条件相似的实验中，测量的爆炸严重程度存在很大差异。由此得出结论，风，包括局部阵风，对氢的扩散有很大影响，进而影响了爆炸受限区域内氢的含量。利用点火前立即测量的氢浓度，对氢云进行可视化，试图解释试验之间超压的差异。应用高斯过程回归对测量的氢浓度变异性进行量化。该分析还可用于指导未来氢燃烧行为研究的实验设计改进。
1. 引言
1.1 项目背景
液氢（LH2）作为化石燃料的替代能源载体，有望在各行业更广泛地应用，以实现脱碳目标。特别是在道路、铁路和航空等交通领域。为确保液氢的安全使用，开展了液氢安全使用的规范性前期研究（PRESLHY）项目。该项目的目标是识别和研究与液氢使用相关的、理解不足且高度危险的场景。为此，一个国际联盟开展了各种理论、数值和实验活动，最终形成了一本液氢安全手册以及法规、规范和标准的建议。
作为该项目的一部分，英国健康与安全执行局（HSE）进行了一系列液氢释放实验，研究扩散、静电以及燃烧现象。实验在英国 HSE 科学研究中心一个直径 32 米的平台上进行，以液氢公路罐车为氢源，流量最高可达 300 克 / 秒。
一个一致的观察结果是，风况对释放的扩散有很大影响，导致实验结果的可变性难以建模。图 1 展示了同一实验中无人机拍摄的两张静态图像，显示了远场扩散对环境条件的依赖。
图 1 分散测试 11 期间拍摄的视频中的静态图像，显示同向流（上）和交叉流（下）风况
这种变化对燃烧实验有特别的影响。在燃烧实验中，一次点火事件与另一次初始条件相同，但爆炸严重程度却大不相同，峰值超压分别为 120 千帕和 12 千帕。
在本文中，燃烧实验期间测量的氢浓度用于在点火前对氢云进行可视化。通过这些可视化，估算爆炸事件中涉及的氢质量，利用超压测量评估爆炸严重程度。将评估结果与典型气体爆炸行为进行比较，以证明质量估算方法在生成定量结果方面的合理性。
1.2 HyWAM 系统概述
氢广域监测是指对有意或无意的氢释放进行定量或定性的三维空间和时间分布分析。NREL 的 HyWAM 系统基于一组氢传感器，这些传感器连接到分布在氢设施周围的远程采样点（SP），用于监测氢释放后的扩散情况。采样气体通过气动管道持续从采样点输送到远程氢传感器。该系统最初是为了表征液氢排放后室外冷氢羽流的行为而开发的。NREL 传感器实验室在 PRESLHY 项目下 HSE 进行的液氢释放实验中，提供了一个 32 点的 HyWAM 系统。NREL 的 HyWAM 系统使用热导率氢传感器，测量范围为 0 - 100 vol% (H2) ，检测下限约为 0.1 vol%，响应时间（t_{90)）为 250 毫秒，使其成为监测 HSE 进行的冷氢释放的理想平台。之前已展示了 PRESLHY 项目 WP3 中液氢分布测量的结果。为支持 HSE 在 PRESLHY 项目 WP5 中的工作，在受限笼中重新配置了一个 16 测量点的 HyWAM 系统，以监测点火期间和点火后的氢浓度。
1.3 前期工作总结
实验设置和主要发现已在之前报道过，完整的数据输出也已公开，但以下总结为后续分析活动提供了背景。
共进行了 23 次点燃的液氢释放实验。在每次实验中，氢气被释放到一个模拟受限环境的框架中，类似于加油站或类似基础设施中可能出现的管道系统。改变了液氢的释放喷嘴直径和储存压力，实际上产生了 6 种不同的质量流量。拥堵水平也在两个体积堵塞比之间变化：<1.5% 和> 4%。表 1 总结了每次测试的初始条件以及一些关键测量值。表 3 显示了在释放点（本地）和距离释放点 16 米处（远场）测量的风速和风向。释放点附近的风向测量仅限于基本方向，而远场测量提供度级分辨率。
表 1 受限点火液氢实验的初始条件和超压结果总结
在受限框架内的 16 个点以每 300 毫秒 1 次的采样率测量氢浓度随时间的变化。点火（由舞台烟火引发）后，在框架内的 3 个点和框架外的 5 个点进行超压测量。特别值得关注的测量点是在 6.5 米和 11.5 米处的测量值。
结果表明，释放的氢存量增加可能会导致点火时产生更强烈的爆炸。然而，也有人提出，诸如混合等其他因素也会影响点火后的爆炸行为。在高拥堵水平的情况下，仅在一个案例中观察到了严重的爆炸事件。这不能归因于初始条件的变化，因为其他相同的测试并未导致这种严重事件。定性评估表明，一股逆流阵风是造成这一结果的原因。
本文的目标是利用点火前测量的氢浓度，对受限框架内的氢云进行可视化和量化分析。通过这样做，可以更好地解释点火后爆炸行为的差异，从而基于氢浓度测量更准确地预测爆炸严重程度。
2. 方法
本分析采用的主要方法包括：
确定相关的测试和测量数据；
利用氢浓度测量数据创建氢云的三维可视化模型；
根据可视化结果估算受限框架内的氢质量；
根据预测的氢质量预测爆炸超压；
将预测的超压与测量值进行比较。
此外，还对氢浓度的变异性进行了定量描述。
2.1 浓度可视化和量化技术
可视化数据通过展示数据可由气羽合理产生，从而验证了传感器对氢气存在的响应。为了可视化数据，采用了高斯过程（GP）回归这一机器学习空间插值方法，通常也称为克里金法（kriging）。克里金法最早用于采矿领域，从孤立样本中估计资源浓度，此后在许多学科中都有应用。空间插值是根据观测位置和过程特征，获取未观测位置过程值定量估计的过程。克里金分析依赖于对变差函数的了解，变差函数是描述随机过程空间依赖性的函数。在本分析中，我们假设数据遵循高斯空间依赖性，变差函数如下：
其中，P是偏基台值（基台值 - 块金值），d是计算变差函数的距离值，r是变程，n是块金值。变程是指数据之间方差不再相关的距离。基台值是当数据变得不相关时变差函数趋近的值。块金值是相同空间坐标点之间允许的方差，代表数据中的误差。图 2 展示了这些参数的图形表示。
采用这种方法的动机是，相同初始条件下的测试，其爆炸特征存在无法解释的变异性，并且与计算流体动力学（CFD）相比，需要计算成本较低的分析技术。在 PRESLHY 项目的一系列扩散实验中，对类似数据集进行的 CFD 分析表明，风对扩散行为的不可预测性有显著影响。在此，克里金法被提议作为气体扩散的补充分析方法，因为 CFD 在解释变异性时计算量太大。选择高斯过程回归是因为气体扩散已知是一个高斯过程，并且需要进行插值来研究传感器阵列之外和传感器点之间的浓度。
为了从一次试验中获得定量结果，假设克里金插值在空间各点产生的浓度值代表周围边长等于空间分辨率的立方体中的浓度。这样每个立方体都有确定的体积和氢浓度。然后，利用理想气体定律，假设气云压力等于环境压力，并将体积视为受限笼中报告体积百分比的体积，将体积百分比浓度转换为总质量。接着，将浓度高于氢可燃下限的所有点相加，得到羽流中的总可燃氢质量。
为了选择克里金过程的参数，使用了 Scipy 的 optimize 库。对参数进行调整，目的是优化这些参数，以揭示克里金质量估计与最大超压之间的最强关系。为了量化两个数据集之间的相关性，使用了斯皮尔曼相关系数。斯皮尔曼相关系数（\(\rho\)）的取值范围是 -1 到 1，用于衡量两个数据集通过单调函数关联的程度。如果数据保持完美的协方差，\(\rho\)值将为 1。我们创建了一个 Python 函数，将基台值、变程和块金值作为输入，对数据集中的每次试验进行插值，将求和结果与超压结果相关联，并返回\((1-\rho)\)。这样输出范围为 0 到 2，其中 0 表示相关性最强。这使得我们能够使用 Scipy 的 minimize 函数，该函数反复改变函数的输入，寻找可能的最低输出值。
2.2 爆炸严重程度估计
在实验系列中进行的蒸气云爆炸（VCEs），无法用 TNT 当量准确描述。在不同距离对同一事件进行的超压测量，会得出不同的 TNT 当量质量估计值。因此，采用 TNO 多能量法（MEM）来验证质量估计结果。
该理论的基础是观察到在充分阻塞或受限的 VCEs 中，主要产生爆炸效应。因此，在这些实验中，假设只有受限框架内的氢气对产生的超压有显著贡献。然后将爆炸严重程度分为 1 到 10 级。
利用通过可视化方法估计的氢云内氢质量，使用公式（2）在两个位置（6.5 米和 11.5 米）确定缩放距离\(r^{*}\)。这些距离是从受限框架中心进行最远超压测量的位置。由于每次点火的实际位置未知，较大的距离在分析中能提供更高的确定性比例。
其中，\(r^{*}\)是缩放距离；r是从爆炸中心的径向距离，取值为 6.5 米和 11.5 米；\(M_{H 2}\)是受限区域内氢的质量（单位：kg）；\(L H V_{H 2}\)是氢的低热值，取值为 120 MJ/kg；\(P_{a}\)是环境压力，考虑到巴克斯顿的海拔高度，取值为 96.9 kPa。由于风向和点火位置的不确定性，爆炸的确切中心存在误差。因此，为了减少缩放距离的误差，使用了离受限笼最远的超压测量值。
在 TNO 多能量法的典型应用中，通过指定 1 到 10 之间的 TNO 等级，然后从峰值侧向超压图表中读取超压估计值。该图表在结果与讨论部分的图 7 中展示。指定严重程度等级是一项不确定的任务，对估计压力有很大影响。为了限制主观随意选择对验证工作的影响，将使用超压测量值和r值估计来指定 TNO 等级。如果 6.5 米和 11.5 米处的图表点与预测趋势相符，则将 TNO 等级视为该事件的合理近似值。
3. 结果与讨论
3.1 可燃云可视化
通过结合视频记录观察克里金试验生成的图表，可以对该技术得出一些定性结论。从下面的图像可以看出，高斯过程回归对羽流的低动量扩散特征的呈现，比高动量释放射流特征更好。这些图表显示，高于可燃下限的较高密度羽流在不同试验中保持相似的形状，但逆流风和拥堵对氢气的积聚密度有显著贡献。在由 Python 的 matplotlib 库生成的图表中，图 3 至图 6 的单位为分米，每米有 10 个空间单位，(60, 80, 10) 处的蓝色点表示释放点。
图 3 释放事件 2 的照片和克里金图：低拥堵，高逆流风
图 4 释放事件 4 的照片和克里金图：低拥堵，低逆流风
图 5 释放事件 21 的照片和克里金图：高拥堵，低逆流风
释放射流和低动量扩散可能需要不同的变差函数模型，因为它们受不同的效应支配。虽然两者可能都是高斯过程，但可能需要不同的参数（基台值、变程和块金值）。此外，要使用这种方法对释放射流进行建模，需要在射流内部，包括源附近和周围设置全面的传感器点。或者，将这种方法与 CFD 模拟相结合可能会更有效。使用 CFD 对释放射流进行建模，使用克里金法对低动量风扩散进行建模，与在 CFD 模型中包含实际风测量相比，可以降低计算成本。
调整高斯过程回归的参数对模型结果有显著影响，这表明该模型不是很稳定。可能存在更完善的变差函数模型，能够更好地应对变异性、传感器误差，并且可能同时描述释放射流和低动量扩散效应。
3.2 爆炸严重程度估计
表 4 显示了基于使用克里金技术的可视化结果，对每次测试中受限框架内氢的质量和爆炸能量的估计值。选择的实验子集基于点火前至少 10 秒的稳定气流，以控制流出条件对结果的影响。
表 4 基于氢气浓度测量和可视化回归的质量和爆炸能量估计
根据之前的分析，测试 23 中严重事件的能量预计在 16 MJ 到 27 MJ 之间，其他情况的能量相似，但在 TNO 等级上严重程度较低。基于氢浓度测量的预测结果在这个估计范围内，这为可视化的定量性质提供了可信度。更严重的事件通常也显示出参与事件的氢质量更高：在高拥堵水平下，比较测试 21 和 23；在低拥堵水平下，比较测试 2 和 4。
表 5 显示了使用公式（1）计算的\(r^{*}\)值、在 6.5 米和 11.5 米处测量的峰值超压以及事件的 TNO 等级。这些结果在图 7 中以图形方式表示，图 7 来自 TNO 黄皮书。表 5 基于质量估计的缩放距离以及相应的超压测量值和 TNO 等级
评估图 7 中显示的结果，假设为每个案例选择的 TNO 等级合理，质量估计得出的能量与每个事件预期的超压结果吻合得很好。可以理解为，对于低压释放到低拥堵区域的情况（测试 3、4、5、10），爆炸通常为 TNO 1 - 2 级，而更高的释放压力（测试 15）或更高的拥堵水平（测试 21）等复合因素会导致 TNO 等级为 3 - 4 级。在一个案例（测试 2）中，严重程度为 TNO 3 - 4 级，但没有复合因素。然而，这个测试的独特之处在于，峰值超压是在非中心位置测量的。在所有其他测试中，峰值超压是在拥堵框架的中心或后部测量的。虽然预测框架内的氢质量较高，但这种行为的另一个潜在原因是，测试 2 在整个实验过程中的平均风速最高（3.4 m/s，而平均风速为 1.7 m/s），并且在视频中显示氢云偏离中心。氢质量的估计表明云中氢质量略高，但额外的风速也可能引发了更多湍流，导致爆炸更严重。
预测测试 23 的氢质量最高，其 TNO 等级也最大。氢质量第二高的是测试 2，它的严重程度也高于其他初始条件重复的测试（测试 4）。由于预测的质量（以及因此的爆炸能量）相对接近，爆炸严重程度更可能是由其他因素造成的，例如湍流。测试 23 在点火前的瞬间确实有显著的风速测量值，这在该测试的平均数据中没有体现。虽然没有直接测量湍流，但以下因素可能导致拥堵框架内产生更多湍流：更高的储存压力、更多的拥堵以及环境风条件的更大强度或可变性。
图7：多能量法爆破图：峰值侧向超压，包括测量的超压点和使用质量估算计算的比例距离
4. 结论
在此，使用克里金法（一种机器学习插值技术）从孤立的传感器点生成氢质量估计值。对结果进行解释，以建立风、拥堵和爆炸严重程度之间的关系。美国国家可再生能源实验室（NREL）对英国健康与安全执行局（HSE）进行的试验数据进行了插值处理。
进行克里金法计算以找到空间中每个点的浓度，然后绘制图表，证实了插值能够合理地表示气羽。根据斯皮尔曼相关方法，通过寻找最优相关数据集来调整克里金法的输入参数。克里金法产生体积百分比估计值，利用理想气体定律将其转换为总质量。假设气云内部压力等于环境压力。仅对受限框架内的气体进行求和，因为框架内的湍流气体是爆炸严重程度的主要贡献因素。
考虑到 TNO 严重程度等级的变化，质量估计值落在预期产生所观察到的爆炸事件的范围内。最大的爆炸事件通常也显示受限框架内包含更高的氢质量。然而，仅根据氢质量无法估计爆炸严重程度，因为能量都相对接近，在 16 MJ 到 24 MJ 之间。拥堵、风和更高的释放压力等复合因素对测量的超压的放大作用，比估计质量的相对较小变化要大得多。克里金插值方法与 HyWAM 传感器相结合，似乎可以得出合理的质量估计值，但在确定适当的 TNO 严重程度等级以进行预先危险评估方面仍然存在困难。有限的实验数据表明，对于 1.5% 的拥堵水平，典型的 TNO 等级为 1 - 2 级，但可能会增加到 3 - 4 级。对于 > 4% 的拥堵水平，典型的 TNO 等级为 3 - 4 级，但可能会增加到 8
选自微信公众号 气瓶设计的小工程师